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近日，華北電力大學李美成教授團隊創新性地開發了“構筑堿性環境增強酯類反溶劑水解“的配體交換方案，所制備0.036 cm2的太陽能電池實現18.3%的認證效率（為已發表量子點太陽能電池最高認證效率），穩態效率達 17.85%。構筑的堿性環境與多種固相處理和PQD組分良好兼容，在調節材料表面化學性質上展現出普適性。相關成果以“Enriching conductive capping by alkaline treatment of perovskite quantum dots towards certified 18.3%-efficient solar cells"為題，發表于Nature Communications 雜志上。
鈣鈦礦量子點（PQD）具有出色的光電性能與靈活的加工性，在下一代光伏領域應用前景廣闊。在逐層沉積制備光吸收層的過程中，依賴大氣環境中酯類反溶劑水解生成短鏈酸根陰離子配體以交換PQD表面X位原始長鏈油酸（OA?）配體成為標準操作。然而，酯鍵的強鍵合使得常規水解不自發、效率低，因此在潤洗PQD薄膜過程中主要導致原始OA?配體直接解離，而非被水解短配體取代，從而在表面產生大量空位缺陷捕獲載流子，影響鈣鈦礦量子點表面導電封端結構的形成。
李教授團隊創新性構筑適宜堿性環境加速酯類反溶劑水解，實現高效配體交換。有效解決了傳統方法中，基于在低極性酯類反溶劑中添加極性陽離子配體鹽進行配體交換時存在的效率低下、過程不可控等問題，從根源改善 PQD 表面導電包覆完整性。團隊接著通過定制MeBz與KOH的組合用于PQD薄膜層間沖洗，逐層組裝制備的光吸收層具有缺陷少、晶體學取向均一、顆粒團聚少的優勢；最終構建的PQD太陽能電池實現了高達18.3%認證效率，為目前已發表量子點光伏器件研究中的最高認證效率。
圖1： PQD固體薄膜配體交換的高效酯類反溶劑甄選。
通過探討極性不同的酯類反溶劑對PQD薄膜形貌、光學性能的影響甄選合適反溶劑。酯類反溶劑水解得到的短配體顯著影響PQD薄膜導電性及其器件性能，酰基端帶有共軛苯環的MeBz能夠水解得到電荷傳輸性能更佳的苯甲酸根（BZA-）配體，比傳統MeOAc更適合作為潤洗PQD薄膜的反溶劑（圖d-g）。
基于堿性環境增強反溶劑水解（AAAH）策略的PQD配體交換。
采用堿性添加劑促進高效酯類水解用于PQD配體交換；理論計算證實，堿性環境可使酯類水解在室溫條件下充分自發進行，并使反應活化能降低約9倍（圖e-f）。通過梯度堿度調節構筑適當的堿性環境，確保PQD表面導電封端的完整性，避免形成陷阱態，有效改善材料光電性能（圖g-h）。
圖3：反溶劑水解堿性環境對PQD光伏器件性能的影響。
器件性能隨采用的MeBz/堿反溶劑體系pH值的增加而增加。小尺寸（0.036 cm2）器件實驗室自測效率*高可達18.37%，認證效率為18.30%，為目前已發表量子點太陽能電池研究中的最高認證效率；大尺寸（1 cm2）器件效率為15.9%；穩態效率為17.85%（圖a-f）。
器件的暗態儲存與長程連續運行穩定性均得到有效提高，歸因于AAAH策略使PQD表面被疏水性短配體更完整的覆蓋，抑制空位觸發的水分/氧滲透和離子遷移（圖g-h）。
圖4：PQD光吸收層微觀結構和光電特性。
基于堿性環境的層間配體交換助力形成更完整的表面配體封端，在光吸收層制備過程中有效防止配體后處理A位配體交換過程對PQD晶格結構的破壞，使基于MeBz/KOH的PQD光吸收層從表面至體相的晶體學取向高度均一（圖a-e）?；贛eBz/KOH的PQD固體薄膜的形貌與PL映射分布更加均勻，表明堿性環境下進行層間配體交換有效減輕了光吸收層內相鄰PQD的團聚（圖f-k）。
圖5：AAAH策略對PQD器件電荷提取和復合的影響。
AAAH策略確保PQD表面導電封端的完整性以及A位配體交換后相鄰納米顆粒的獨立性，制備的光吸收層具有優異的光電性能、均一的晶體取向和良好的能級排列，有效抑制器件內載流子復合和空位介導的離子遷移，從而獲得優異的光電轉換性能（圖a-c）。構建的堿性環境策略具有高通用性，不僅對不同組分的PQD均有積極作用，還與其它酯類層間潤洗以及后處理A位陽離子配體交換等多種處理工藝兼容，為PQD光伏技術的多樣化應用提供可能（圖d）。
配置推薦
文中基于MeBz/KOH的PQD固體薄膜熒光壽命成像測試采用北京卓立漢光儀器有限公司的OmniFluo-FLIM測試得到。OmniFluo-FLIM通過對樣品進行微觀尺度下的熒光壽命成像，可以得到通過堿性環境增強酯類反溶劑水解配體交換制備的器件光吸收層陷阱態信息，為鈣鈦礦量子點光伏電池的性能優化提供參考。
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